พิพิธภัณฑสถานแห่งชาติจันทรเกษม หรือ วังจันทรเกษม หรือ วังหน้า ตั้งอยู่ถนนอู่ทอง ริมแม่น้ำป่าสักมุมทิศตะวันออกเฉียงเหนือของเกาะเมืองใกล้ตลาดหัวรอ วังจันทรเกษมปรากฎหลักฐานพงศาวดารว่าสร้างในสมัยสมเด็จพระมหาธรรมราชาธิราชประมาณ พ.ศ.2120 เพื่อให้เป็นที่ประทับของสมเด็จพระนเรศวรมหาราช และเคยใช้เป็นที่ประทับของสมเด็จพระยุพราชและพระมหากษัตริย์หลายพระองค์
เมื่อคราวเสียกรุงในปีพ.ศ.2310 วังนี้ได้ถูกข้าศึกเผาทำลายเสียหายมากและถูกทิ้งร้าง จนถึงสมัยรัชกาลที่ 4 แห่งกรุงรัตนโกสินทร์โปรดเกล้าฯ ให้ซ่อมพระที่นั่งพิมานรัตยาและพลับพลาจตุรมุขไว้เป็นที่ประทับเมื่อเสด็จประพาสพระนครศรีอยุธยาและพระราชทานนามว่า “พระราชวังจันทรเกษม” เมื่อวันที่ 26 มีนาคม พ.ศ.2436 ต่อมาในสมัยรัชกาลที่ 5 ได้พระราชทานพระที่นั่งพิมานรัตยาเป็นที่ทำการของมณฑลกรุงเก่าเมื่อพ.ศ. 2442 และจนกระทั่งเมื่อพระยาโบราณราชธานินทร์ได้เข้ามาดำรงตำแหน่งสมุหเทศาภิบาลมณฑลกรุงเก่าจึงได้จัดสร้างอาคารที่ทำการภาคบริเวณกำแพงทางด้านทิศตะวันตกต่อกับทิศใต้ แล้วย้ายที่ว่าการมณฑลจากพระที่นั่งพิมานรัตยามาตั้งที่อาคารที่ทำการภาคในขณะนั้น กรมศิลปากรจึงได้เข้ามาดูแลและจัดทำเป็นพิพิธภัณฑสถานแห่งชาติ จันทรเกษมจนกระทั่งปัจจุบัน
โบราณสถานโบราณวัตถุที่น่าสนใจในพระราชวังจันทรเกษม มีดังนี้ กำแพงและประตูวัง ปัจจุบันก่อเป็นกำแพงอิฐมีใบเสมา มีประตูด้านละ 1 ประตู รวม 4 ด้าน
พลับพลาจตุรมุข ตั้งอยู่ใกล้ประตูวังด้านทิศตะวันออก เป็นพลับพลาเครื่องไม้ มีมุขด้านหน้า 3 มุข ด้านหลัง 3 มุข เดิมใช้เป็นท้องพระโรงสำหรับออกงานว่าราชการและเป็นที่ประทับ ต่อมากลายเป็นที่จัดแสดงโบราณวัตถุ เรียกว่า อยุธยาพิพิธภัณฑสถาน ปัจจุบันจัดแสดงเครื่องใช้ส่วนพระองค์ที่มีอยู่เดิมภายในพระราชวังนี้
พระที่นั่งพิมานรัตยา จัดแสดงประติมากรรมที่สลักจากศิลา เป็นเทวรูปและพระพุทธรูปนาคปรก ศิลปสมัยลพบุรี พระพุทธรูปสำริดสมัยอยุธยา พระพิมพ์ และเครื่องไม้แกะสลัก
พระที่นั่งพิสัยศัลลักษณ์ หรือ หอส่องกล้อง เป็นหอสูงสี่ชั้น ใช้เป็นที่ประทับทอดพระเนตรดวงดาว
ตึกที่ทำการภาค จัดนิทรรศการถาวร 5 เรื่อง คือ เรื่องศิลปะสถาปัตยกรรมอยุธยา เครื่องปั้นดินเผาสินค้านำเข้าและส่งออกที่สำคัญของอยุธยา อาวุธยุทธภัณฑ์ ศิลปวัตถุพุทธบูชาและวิถีชีวิตริมน้ำชาวกรุงเก่า
